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北垣 徹; 吉田 健太*; Liu, P.*; 菖蒲 敬久
npj Materials Degradation (Internet), 6(1), p.13_1 - 13_8, 2022/02
被引用回数：1 パーセンタイル：14.66(Materials Science, Multidisciplinary)Zircon's degradation due to reactivity with aqueous solutions renders it difficult to read past records. Therefore, the reactive behavior of zircon in various acid-base solutions was examined under normal temperature and pressure conditions. A piece of zircon mineral was immersed in three different solutions: 0.1M HCl (aq), ultrapure water, and 0.1M NaOH (aq). Consequently, the reaction was limited when zircon was immersed in ultrapure water. In the case of the zircon immersed in 0.1M HCl (aq), Zr precipitated on the surface after the dissolution of ZrSiO
. In the zircon immersed in 0.1M NaOH (aq), dissolved Zr and Si precipitated on the surface in the early stages. Subsequently, the dissolution of ZrSiO formed a porous layer, and most dissolved Zr precipitated as new zircon crystals.
の溶解挙動評価試験佐野 雄一; 新井 健太郎*; 桜井 孝二*; 柴田 淳広; 野村 和則; 青嶋 厚*
JNC TN8400 2000-032, 98 Pages, 2000/12
JNC-TN8400-2000-032.pdf:1.94MB
再処理プロセスへの晶析工程の導入時に必要となる高濃度U溶液の調製、さらにはその際の有効な手法の一つである粉体化燃料を対称とした溶解に関連し、U濃度が最大800g/Lまでの領域におけるUO2粉末の溶解挙動を明らかとすることを目的として、溶解挙動に及ぼす最終U濃度、溶解温度、初期硝酸濃度、粉末粒径及び燃料形態の影響について評価を行った。また、得られた結果をもとに高濃度溶解時における照射済MOX燃料の溶解挙動について評価を行い、晶析工程への高HM濃度溶液供給の可能性について検討を行った。試験の結果、最終U濃度、粉末粒径の増大及び溶解温度、初期硝酸濃度の減少に伴う溶解性の低下が認められた。さらに、UO粉末及びUOペレットの高濃度溶解時においても、最終U濃度が溶解度に対して十分低い(U濃度/溶解度 
約0.8)溶解条件下では、fragmentationモデルに基づいた既報の評価式によりその溶解挙動の予測が可能であることを確認した。晶析工程への高HM濃度溶液(500g/L
)供給の可能性については、従来の燃料剪断片を用いた溶解では、高HM濃度の溶液を得ることが困難(溶解時間が大幅に増加する)であるが、燃料を粉体化することにより速やかに高HM濃度溶液を得ることができるとの見通しを得た。粉体化した燃料の溶解時に懸念される溶解初期のオフガスの急激な発生は溶解条件を考慮することによりある程度回避できるものと考えられ、今後オスガス処理工程の最大処理能力を踏まえた上で溶解条件の最適化を進めることが重要となる。
佐野 雄一; 小山 智造; 船坂 英之
JNC TN8400 2000-014, 78 Pages, 2000/03
JNC-TN8400-2000-014.pdf:2.13MB
CPFにおいてこれまでに実施された照射済高速炉燃料の各種溶解試験結果を対象に、U,Puの溶解挙動に影響を及ぼす各種因子について、fragmentationモデルに基づいた評価を行った。製造履歴に関わる因子(Pu含有率(Pu/(U+Pu))、照射履歴に関わる因子(燃焼度)、及び溶解条件に関わる因子(硝酸濃度、溶液温度及びHM(U+Pu)濃度)について、これらの影響を定量的に評価することにより燃料溶解速度の推定式を導入した。また、fragmentationモデル中に含まれるf値(硝酸の拡散及び燃料への浸透のしやすさを表すパラメータ)について、固液比、燃焼度及び燃料の粉化率との相関を検討、評価した。導出された推定式を用いることにより、表面積モデルに基づいた既存の推定式に比べ、これまでCPFにおいて実施された照射済高速炉燃料以外(未照射Uペレット、高Pu富化MOX燃料の溶解)を対象とした溶解においても本推定式の有効性が認められた。導出された推定式を用いた高濃度溶解試験時の溶解挙動評価からは、高濃度溶解時における燃料の溶解性低下が示された。燃料の溶解性は、酸濃度及び溶液温度を上昇させることによりある程度改善されるが、溶解槽等の機器材料への影響を考慮すると、f値を増加させる(剪断条件、攪拌条件等を最適化する)ことにより溶解性の向上を図ることが望ましいと考えられる。
化学部溶解試験グループ
JAERI-M 91-010, 187 Pages, 1991/02
高燃焼度燃料の溶解に関する定量的データを取得するため、化学部では科学技術庁からの委託を受け「高燃焼度燃料再処理試験研究」としてPWR軽水炉燃料の硝酸による溶解試験を昭和59年度から実施してきた。本試験研究ではこれまで、集合体平均燃焼度8,400~36,100MWd/tの使用済燃料について溶解試験を行い、不溶性残渣、燃料被覆管、オフガス及び溶解液について、組成分析、放射性核種の分布測定を行って再処理施設の溶解及び清澄工程に関連した基礎データを取得した。
安達 武雄; 大貫 守; 吉田 伸彦*; 園部 保; 川村 亘*; 武石 秀世; 郡司 勝文; 木村 貴海; 鈴木 敏夫; 中原 嘉則; et al.
Journal of Nuclear Materials, 174, p.60 - 71, 1990/00
被引用回数：40 パーセンタイル：94.49(Materials Science, Multidisciplinary)燃焼度7000から39000MWd/tの使用済PWR燃料の硝酸溶解挙動と不溶解性残渣の化学的性質について調べた。燃料棒を3~5mmの長さで切断して得た燃焼度の異なる試料片は3M硝酸により100
Cにおいて2時間以内で溶解した。不溶解性残渣量は7000~30000MWd/tの範囲では燃焼度に比例して増加し、30000MWd/t以上の燃焼度では増加の比率は上昇した。不溶解性残渣の70%以上は核分裂生成物、即ち、Mo、Tc、Ru、Rh、Pdから構成されている。これらの元素の不溶解性残渣中の相対比は、燃料中に生成した元素の相対比とは異なっていること、X線回折により六方晶系のRu合金相が確認されたことから、不溶解性残渣の主成分はRu、Moなどから成る合金と考えられる。
松村 達郎; 石井 翔*; 鈴木 晶大*
no journal, ,
将来確立する分離変換技術への適用を目指し、高レベル廃液を乾燥・か焼・顆粒化し貯蔵する柔軟な廃棄物管理法の実用化開発を進めている。高レベル廃液の顆粒体は一時貯蔵され、分離変換技術の確立後に再溶解してMA分離プロセスに供給される。再溶解時に生じる不溶解残渣に移行するMAの割合によっては、不溶解残渣を溶解してMAを回収する必要が生じることから、再溶解時のMAの移行挙動は重要な情報である。そこで、MAトレーサーを添加した模擬HLWか焼体粉末の再溶解試験を実施し、再溶解時の移行挙動について評価を行った。その結果、MAはほぼ希土類元素と同様な挙動を示し、不溶解残渣に残留する割合は十分に低いことを確認した。
北垣 徹; 吉田 健太*; 鈴木 達也*
no journal, ,
福島第一原子力発電所の廃止措置に必要な燃料デブリの性状把握に貢献するため、MCCI生成物中のジルコンを用いて、MCCI発生時の溶融プール中の温度や酸素分圧の推移を推定可能とする研究開発を実施している。MCCI生成物は事故後より冷却水に浸漬しているため、酸化溶解するウランを含むジルコンは溶解等の経年変化により、事故直後から性状が変化している可能性がある。このため本研究では、水溶液中でのジルコンの反応挙動を把握することを目的に、粉砕したジルコン鉱物を各種溶液中に浸漬した時の化学状態変化を確認した。この結果、SEM観察により水酸化ナトリウム水溶液中に浸漬したジルコンの表面においてのみ針状結晶を確認し、さらにTEMによりその結晶構造を確認した。
-SUS system prepared by irradiation or tracer doping method佐々木 隆之*; 頓名 龍太郎*; 小林 大志*; 秋山 大輔*; 桐島 陽*; 佐藤 修彰*; 熊谷 友多; 日下 良二; 渡邉 雅之
no journal, ,
Under the high-temperature conditions in the reactor cores of Fukushima Daiichi Nuclear Power Station (FDNPS) during the accident, UO, zircaloy, and structural materials such as stainless steel are thought to be reacted. Since it will take a long time to retrieve the fuel debris, it is essential to accumulate basic knowledge for anticipating the secular change of chemical properties. In this study, to examine the dissolution behavior to water, the simulated alloy-based debris samples were prepared by two methods, and the dissolution behavior was analyzed; 1) Irradiation method: the simulated debris was irradiated by thermal neutrons to introduce FP, 2) Doping method: non-radioactive elements (cold FPs) simulating FPs were doped to the sample. Based on the concentration 
of the nuclide M in the sample, the leaching ratio 
was evaluated from the relationship of 
/ 
. The leaching ratio 
which was normalized by 
was also discussed. In samples of U
O
, U
Zr
O
and UCr(Fe)O, Cs leached preferentially to U immediately after immersion (
) in both the irradiation and the doping methods, and then the value decreased with time, suggesting U dissolution would be a rate-limiting reaction thereafter. Divalent Ba (FP) and Sr (cold FP) also leached preferentially to U, while trivalent Nd (FP) and Eu (cold FP) showed a harmonious dissolution with U. The value was in the order of pure water (PW) and 0.1 M NaClO (Na) artificial seawater (SW), and the effect of complex formation with anions in the solution on the order was observed. The 
values depended on the valence of ions; PW and Na 
SW for and 
, while PW Na and SWfor 
. The leaching behavior will be discussed in relation to the existing state in the solid phase and the chemical state in the aqueous phase.
松村 達郎; 石井 翔*; 鈴木 晶大*
no journal, ,
柔軟な廃棄物管理法では、高レベル廃液をか焼して顆粒体化することで一時貯蔵し、分離変換技術の確立後に再溶解してMA分離プロセスに供給する。一方、原子力機構で開発を進めている「SELECTプロセス」等のMA分離プロセスにおいては、処理する廃液は再処理抽残液を想定していることから、本研究において顆粒体化する再処理工場の濃縮された高レベル廃液とは条件が異なる。このため、柔軟な廃棄物管理法の導入のためには、MA分離プロセスとの接続性を確認する必要がある。本発表では、MAトレーサーを添加した模擬廃液をか焼粉砕した試料を酸溶解し、得られた再溶解液から「SELECTプロセス」のMA・RE一括回収工程において使用している抽出剤TDdDGAによってMAの抽出試験を実施した。その結果、再溶解液中のAmとCmの分配比は500以上で、非常に高い分配比で抽出されており、柔軟な廃棄物管理法とMA分離プロセスは問題なく接続可能であることが明らかとなった。
松村 達郎; 鈴木 晶大*
no journal, ,
高レベル廃液(HLW)を顆粒体として分離変換技術が実用化されるまで一時保管する柔軟な廃棄物管理法の開発を進めている。本技術を導入するためには、HLW顆粒体を溶解するため再廃液化システムをマイナーアクチノイド(MA)分離プロセスの前段に設置する必要がある。この再廃液化システムの概念検討を実施した結果、設備の規模はMA分離プロセスの処理性能に合わせて設計されることになり、HLW顆粒化および保管というプロセスを経るため現行再処理工場の処理能力とは独立に検討することが可能で、柔軟に分離変換サイクルの設計を行うことができることが明らかとなった。
